鋰金屬電池憑借其高達3860 mAh/g的理論比容量以及-3.04 V（vs. 標準氫電極）的最低還原電位，被業界視為極具潛力的下一代電池技術。然而，其實際應用之路并非坦途，鋰枝晶生長、鋰的不可逆損耗以及鋰源過度消耗等問題，如同“絆腳石”一般，導致電池安全性降低、循環壽命縮短以及能量密度難以滿足需求。而且，如何讓鋰金屬負極與現有的電池生產工藝實現高效適配，也成為當前研究領域亟待攻克的關鍵挑戰。
近日，西北工業大學材料學院馬越教授課題組在鋰金屬負極集流體界面層開發研究方面取得重要進展。課題組針對少鋰金屬電池（LLMB）模型，創新性地提出了一種梯度親鋰、離子補償的層疊界面設計方案。
在具體實施過程中，研究人員采用簡便的濕化學方法，將具有可定制組分的高熵金屬磷化物（HEMP）顆粒均勻分散于還原氧化石墨烯（RGO）中，構建起底層結構。同時，借助層轉移印刷技術，把聚偏二氟乙烯 - 六氟丙烯（PVDF - HFP）聚合物與熔融鋰的混合物作為頂部鋰補充層（MTL@PH），最終形成集成層（HEMP@RGO - MTL@PH）。這一創新設計成果顯著，不僅能實現10 mAh cm?2的無枝晶鋰沉積，其對稱電池在83%放電深度（DOD）下，還能穩定循環600 h。當與高鎳三元正極（LiNi?.?Mn?.?Co?.?O?，NCM811，雙面涂覆，16.9 mg cm?2，N/P比為0.21）配對組裝成200 mAh軟包電池時，該電池展現出414.7 Wh kg?1的能量密度和977.1 W kg?1的功率輸出。并且，通過透射模式原位XRD監測，揭示了NCM811的可逆晶格膨脹以及預鋰化對Li?利用率的提升機制。相關研究成果以“Lithiophilic - Gradient, Li?Supplementary Interphase Design for Lean Lithium Metal Batteries”為題，發表在國際權威期刊Advanced Materials上，馬越教授為通訊作者，材料學院碩士生程路為第一作者。
該研究亮點頗多。親鋰的Sn、Sb和P物種在HEMP中充當多組分“磁體”，有效降低鋰成核勢壘，實現鋰離子的均勻沉積，同時RGO支架緩解了鋰枝晶生長帶來的機械應力；熔融鋰與PVDF - HFP層自發反應，層厚度可在2 μm（0.28 mAh cm?2）到10 μm（1.47 mAh cm?2）范圍內調節，借助層轉移技術可實現負極基體的精準預鋰化；利用透射模式原位X射線衍射技術，對單層軟包電池中NCM811正極在充放電過程中的實時相變進行監測，驗證了器件水平上鋰離子的高度可逆性。
此外，研究還通過一系列圖表展示了HEMP@RGO的制備工藝、堆疊界面制備工藝、不同組成HEMP顆粒的微觀結構、不同基底的光學圖像及性能參數、200 mAh LLMB軟包電池的相關性能等，直觀呈現了研究的成果與細節。
總之，該項目構建的親鋰梯度、層疊式界面結構，增強了基底在高面容量鋰沉積過程中的機械穩定性，并提供自補充鋰源，顯著降低了鋰枝晶引發短路的風險，為高能量密度/功率密度儲能解決方案的實際應用提供了有力支持。
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