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    沸石分子篩負載金屬催化劑及其合成方法與應用

    605   編輯:中冶有色網   來源:中國石油大學(北京)  
    2023-10-27 13:52:46
    1.本發明涉及沸石分子篩合成技術領域,具體涉及一種沸石分子篩負載金屬催化劑及其合成方法與應用。 背景技術: 2.金屬是一類重要的工業催化劑,在過去幾十年里被廣泛應用于加氫、氧化和耦合等反應中。當金屬顆粒尺寸減小時,位于拐角和邊緣處的原子數增加,這些原子具有活化底物的作用,特別容易參與催化反應使催化活性增加,活性最高的催化劑顆粒尺寸一般小于5nm。小顆粒尺寸的金屬催化劑表面自由能高,容易發生遷移團聚,使得催化活性降低。將金屬粒子負載到載體上,可以抑制金屬顆粒的聚集失活。 3.目前,沸石負載金屬催化劑的制備方法主要有浸漬法和離子交換法(cn 101497047 b;cn 101855013 b;cn 103418427 b)。浸漬法中金屬的負載量受孔體積的限制,并且理論上金屬前體可以完全填充沸石孔道。但是在溶液中,水合金屬陽離子的半徑很大,無法通過擴散進入中孔或小孔沸石,因此通過此方法引入的金屬物種大多數是在沸石表面富集并在高溫下聚集形成大顆粒(new journal of chemistry,2016,40(5):3933 ? 3949.)。離子交換法的交換量取決于每個晶胞中的al原子數,因此離子交換法不適用于全硅沸石或者高硅沸石(advanced materials,2019,31(1):1803966 ? 1803989.)。 4.原位包覆法是指通過向沸石中引入金屬前體并進行水熱結晶的方法。通過原位包覆法,金屬顆??梢跃鶆虻胤植荚谡麄€沸石晶體中,而不受沸石孔徑的限制。但在實際合成過程中,由于金屬鹽溶液的摻入增加了晶體的生長難度。 5.為此,現有技術提出通過二次調節體系ph值,或者加入晶種來降低體系晶體成核的難度。 6.專利(cn 108160103 a)公開了一種高分散過渡金屬粒子負載型多級孔沸石聚集體的制備方法。該方法將過渡金屬鹽溶液與鋁源混合,然后滴加到硅源溶液中,得到過渡金屬 ? 硅鋁溶膠凝膠溶液,然后添加晶種,在合適的溫度下晶化;最終所得催化劑金屬粒徑為1.5~2nm。 7.專利(cn 103551184 a)公布了一種用于甲醇轉化制烯烴的沸石包覆金屬氧化物催化劑,該催化劑將金屬鹽溶液與制備的沸石硅鋁溶膠進行混合,晶化后得到具有高選擇性和收率的催化劑。 8.otto等(microporous and mesoporous mat
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