mfi拓撲學結構硅分子篩及其制備方法和應用
技術領域
[0001]
本發明涉及硅分子篩領域,具體涉及mfi拓撲學結構硅分子篩及其制備方法和應用。
背景技術:
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silicalite-1分子篩又稱全硅、純硅分子篩,于1978年由美國聯合碳化物公司的e.m.flanigen等首次被成功合成出來,屬于“pentasil”家族的成員之一。全硅分子篩是一種具有mfi拓撲學結構的無鋁分子篩,是zsm-5型結構分子篩家族中組成最簡單的一種分子篩,其骨架僅含有硅原子和氧原子,基本結構單元為sio
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四面體。mfi拓撲學結構的全硅分子篩擁有豐富的微孔結構和規整均勻的三維細孔道,具有確定的zsm-5型分子篩的晶體結構,較高的內比表面積,良好的熱穩定性、吸附和脫附能力等性能。全硅分子篩在膜吸附分離、凈化、催化材料等領域的開發應用正受到人們的日益重視。
[0003]
全硅分子篩可作膜分離的材料,也可作環己酮肟氣相貝克曼重排反應生產己內酰胺的催化劑。全硅分子篩的合成方法一般采用傳統的有機原料水熱法,硅源多選用固體氧化硅、硅溶膠、白炭黑或正硅酸乙酯(簡稱teos)等,模板劑多選用四丙基氫氧化銨(簡稱tpaoh)、低碳烴類季銨鹽或胺類化合物等,在150℃以上的溫度下晶化若干天?,F有技術合成的全硅分子篩,無定形氧化硅含量較多,相對結晶度較差且晶體顆粒較大。
[0004]
現有技術中硅/鋁比達到50000以上的全硅分子篩通常選擇正硅酸乙酯作硅源,四丙基氫氧化銨作模板劑和堿源。
[0005]
美國專利申請us4061724a中公開的全硅分子篩,它的制備原料中不含有鋁源,只有硅源、堿源、模板劑和水,不同于抽取骨架鋁而形成的全硅分子篩,其是直接合成全硅分子篩,具有mfi拓撲學晶體結構。這種全硅分子篩所用硅源為硅溶膠、硅凝膠或白碳黑中的一種,它是由摩爾組成為150-700h
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o:13-50sio
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:0-6.5m
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o:q
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o的反應混合物在100~250℃、自生壓力下水熱晶化50~150小時合成的,其中,m是堿金屬,q是分子式為r
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x
+
的季陽離子,r代表氫或有2-6個碳原子的烷基,x是磷或氮。
[0006]
jp59164617a中公開的mfi結構全硅分子篩,是以正硅酸乙酯為硅源,四丙基氫氧化銨為模板劑和堿源制備的。在
聲明:
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